Das historische Antic Hospital de la Santa Creu liegt direkt hinter dem pulsierenden Mercat de La Boqueria und erinnert an die Vergangenheit der Stadt. Ursprünglich im Jahr 1401 gegründet, galt das Krankenhaus einst als eines der besten in Europa und blieb bis in die 1930er Jahre in Betrieb. Seine Bekanntheit wurde gefestigt, als der berühmte katalanische Architekt Antoni Gaudí 1926 innerhalb seiner Mauern starb. Heute beherbergt dieses gotische Wahrzeichen die Biblioteca de Catalunya und das Institut d'Estudis Catalans sowie La Capella, die ehemalige Kapelle, die heute eine wechselnde Sammlung beherbergt von Kunstausstellungen.